稻田上覆水在自然光照下可能產(chǎn)生一系列的活性物質(zhì)并促進(jìn)污染物的轉化，然而其產(chǎn)生機制尚不清楚。

 

　　近期，中國科學(xué)院南京土壤研究所研究員王玉軍團隊研究了水稻不同生長(cháng)期稻田上覆水的光化學(xué)過(guò)程，發(fā)現三重激發(fā)態(tài)溶解性有機物（3DOM*）、單線(xiàn)態(tài)氧（1O2）和羥基自由基（。OH）是主要的活性物質(zhì)（RIs），且1O2的表觀(guān)光量子產(chǎn)率遠高于一般地表水的值。深入研究發(fā)現，DOM的性質(zhì)和亞硝酸鹽的濃度是影響RIs生成的關(guān)鍵調控因子，。OH主要產(chǎn)生于亞硝酸鹽和DOM在光照下的電子轉移，而3DOM*和1O2主要來(lái)源于光照DOM引發(fā)的系間竄躍和能量傳遞。采用超高分辨質(zhì)譜對DOM性質(zhì)進(jìn)行分子層面的表征分析發(fā)現，相對分子量小、芳構化程度低和飽和度高的DOM能夠產(chǎn)生更多RIs，而DOM中酚類(lèi)物質(zhì)則抑制了RIs生成。

 

　　稻田常用改良劑可能會(huì )改變上覆水的化學(xué)性質(zhì)，進(jìn)而影響上覆水中光活性物質(zhì)的產(chǎn)生。秸稈和石灰的施用分別使RIs穩態(tài)濃度提高16.8倍和11.1倍，而添加生物炭的影響有限。三維熒光光譜和超高分辨質(zhì)譜分析結合結構方程模型表明，在添加秸稈和石灰改良劑后，由于秸稈腐解和土壤有機質(zhì)的溶出，上覆水中DOM濃度顯著(zhù)上升，且DOM中腐殖類(lèi)物質(zhì)大量增加，在光照下產(chǎn)生更多RIs。

 

　　上覆水形成的RIs對污染物的非生物具有重要貢獻，產(chǎn)生的RIs顯著(zhù)促進(jìn)稻田生態(tài)系統中三價(jià)砷（As（III））的氧化，而3DOM*和。OH則是As（III）氧化的驅動(dòng)因子。此外，RIs也會(huì )影響有機污染的降解過(guò)程，改良劑的施用顯著(zhù)加快2,4-二氯苯酚（農藥24D的水解/代謝產(chǎn)物）的降解速率，不同RIs對污染物降解路徑差異顯著(zhù)，降解中間產(chǎn)物毒性差異較大，。OH介導的脫氯產(chǎn)物毒性大大降低，而3DOM*介導的二聚產(chǎn)物毒性增強。

 

　　該研究闡明了稻田上覆水中光致活性物質(zhì)的產(chǎn)生機制，為理解稻田生態(tài)系統污染物的非生物轉化提供了新思路。

 

　　相關(guān)成果發(fā)表在Water Research 和Environmental Science & Technology 上。研究得到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目和優(yōu)秀青年基金的資助。